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Oct 31, 2023

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 20455 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Die beeindruckenden Erfolge, die in jüngster Zeit bei Multijunction-(Tandem-)Perowskit-Solarzellen erzielt wurden, haben einen enormen Forschungsaufwand zur Steigerung ihrer Leistung ausgelöst. Mithilfe einer dreidimensionalen (3D) Finite-Elemente-Methode (FEM) schlagen wir hier parallele Tandem-PSCs vor und untersuchen sie, die aus zwei absorbierenden Schichten aus MoTe2 und CH3NH3PbI3 mit kaskadierten Bandlücken bestehen, um das Nahinfrarot (NIR) der Sonne effizienter zu nutzen Spektrum. Ausgestattet mit einer Bandlücke von etwa 1 eV ist die MoTe2-Schicht in Verbindung mit einer CH3NH3PbI3-Schicht in der Lage, den Lichtabsorptionsbereich der Struktur über die Wellenlänge von 800 nm hinaus auf bis zu 1200 nm zu erweitern. Darüber hinaus kann das MoTe2-Material aufgrund seines hohen Absorptionskoeffizienten nicht nur selbst bei einer Dicke von 20 nm nennenswert Licht sammeln, sondern auch eine perfekte Bandausrichtung mit der CH3NH3PbI3-Schicht erzielen. Infolgedessen erzielt das vorgeschlagene Multijunction-PCS einen hohen Leistungsumwandlungswirkungsgrad (PCE) von 18,52 % mit einer VOC von 0,83 V, einem Jsc von 26,25 mA/cm2 und einem FF von 0,84, was erheblich höher ist als bei den entsprechenden Single-Junction-PSCs mit PCE, VOC, Jsc und FF von 14,01 %, 1,14 V, 15,20 mA/cm2 bzw. 0,81. Um den durch die geringe Bandlücke von MoTe2 verursachten VOC-Verlust zu mildern, zeigen wir außerdem einen Anstieg des VOC von 0,84 auf 0,928 V und des PCE von 18,52 % auf 20,32 %, wenn wir eine Schicht aus reduziertem Graphenoxid (rGO) durch Spiro- OMeTAD-Schicht als Lochtransportschicht (HTL).

Organic–inorganic metal hybrid perovskites have been consistently arousing extraordinary research interest in the photovoltaic community owing to their exceptional semiconductor properties such as facile fabrication process, long diffusion length 175 μm in solution-grown CH3NH3PbI3 single crystals. Science 347, 967–970 (2015)." href="/articles/s41598-022-25015-6#ref-CR1" id="ref-link-section-d316757610e379">1, long carrier lifetime2, panchromatic absorption of light3, etc. To date, the maximum power conversion efficiency (PCE) achieved in single-junction perovskite solar cells (PSCs) has been as high as 25.5% 175 μm in solution-grown CH3NH3PbI3 single crystals. Science 347, 967–970 (2015)." href="/articles/s41598-022-25015-6#ref-CR1" id="ref-link-section-d316757610e391">1. So as to further enhance the PCE constrained by the Shockley–Queisser (SQ) limit, some different strategies were pursued, namely, the carrier multiplication effect to harvest the additional energy (hυ-Eg) of photons with energy larger than bandgap (Eg)4 and multijunction absorbers to harvest photons with energy smaller than Eg5. Whereas it still is impractical and elusive to gain the PCE via carrier multiplication phenomena, multijunction (tandem) PSCs have successfully achieved the PCE as large as 29.15% 29% efficiency by enhanced hole extraction. Science 370, 1300–1309 (2020)." href="/articles/s41598-022-25015-6#ref-CR6" id="ref-link-section-d316757610e409"> 6. Inspiriert durch die Erfolge von Tandem-PSCs, GaAs- und GaInP-basierten Multijunction-Solarzellen, die einen maximalen PCE von 38,8 %7 erreicht haben, besteht jedoch immer noch ein wachsendes Interesse an einer weiteren Verbesserung der Multijunction-PSC-Leistung. Dies hat die Suche nach neuen Materialien und Architekturen für Multijunction-PSCs vorangetrieben.

Halbleitende Übergangsmetalldichalkogenide (TMDs), darunter MoS2, MoSe2, MoTe2, WS2 und WSe2, erweisen sich aufgrund ihrer ultrahohen Absorptionskoeffizienten8, mechanischen Flexibilität9, hohen Ladungsträgermobilität10 sowie einer idealen Bandlücke für die Photovoltaik als äußerst beeindruckende Absorber für Solarzellen Anwendungen8. Bemerkenswert ist, dass eine TMD-Schicht, die dünner als 20 nm ist, sogar zehnmal größeres Licht absorbieren kann als bekannte Halbleiter mit direkter Bandlücke8. Während die TMDs, insbesondere MoS2, in großem Umfang als Trägertransportschichten (Carrier Transport Layers, HTLs) in den PSCs eingesetzt werden11,12, gibt es keinen Bericht darüber, dass die Absorptionskapazität der TMDs einen Nutzen daraus ziehen könnte, um die Lichtabsorptionseffizienz in PSCs zu verbessern. Obwohl die meisten TMDs fast die gleiche Bandlücke wie Perowskite haben, wäre MoTe2 in großen Mengen mit einer Bandlücke von etwa 1 eV ein komplementäres absorbierendes Material für Perowskit, um den Nahinfrarotbereich (NIR) des Sonnenlichts einzufangen. Die starke NIR-Absorptionsfähigkeit von MoTe2 sowie das Fehlen freier Bindungen an seiner Oberfläche, eine Eigenschaft von TMDs, die auf ihre schwache Van-der-Waals-Wechselwirkung (vdW) zwischen den Schichten zurückzuführen ist, machen MoTe2 zu einem geeigneten Kandidaten für die Heterostrukturierung mit Perowskit-Materialien Tandem-Solarzellen13,14. Experimentell ermöglichen die verfügbaren kostengünstigen chemischen und mechanischen Peelingmethoden die gleichmäßige und homogene Herstellung dünner MoTe2-Filme15,16. Daher wäre es wertvoller, die Nutzung von MoTe2-Materialien als unterstützende Absorptionsschicht zu untersuchen, um von der MoTe2-Absorption zu profitieren.

Hier präsentieren und schlagen wir numerisch einen planaren Typ paralleler Multijunction-PSCs mit einem absorbierenden Bereich aus dünnem MoTe2 und CH3NH3PbI3 vor. Das Hauptgerät besteht aus ITO/TiO2/CH3NH3PbI3/MoTe2/Spiro-OMeTAD/Ag-Schichten, eine Konfiguration, die ebenfalls mit MoS216 hergestellt wurde. Die äußerst wünschenswerte Bandausrichtung von MoTe2 mit anderen Schichten sowie seine hohe NIR-Absorptionskapazität ebnen den Weg für eine höhere Photovoltaikeffizienz. Im Vergleich zu Single-Junction-PSCs führt das vorgeschlagene Gerät zu einer PCE-Steigerung von 14,01 auf 18,52 %. Durch die Durchführung einer genauen numerischen Analyse der dickenabhängigen Leistungsfähigkeit des MoTe2-Geräts wurde eine optimale Dicke von 25 nm erhalten, was mehrere Größenordnungen dünner ist als die bisherigen unterstützenden absorbierenden Schichten, über die bisher in Multijunction-PSCs berichtet wurde17.

Dennoch ist es eine allgemein anerkannte Tatsache, dass die Verwendung eines Absorbers mit geringer Bandlücke aufgrund der begrenzten Quasi-Fermi-Niveau-Trennung von Elektronen und Löchern schädlich für die Leerlaufspannung (VOC) von Solarzellen ist. Ebenso haben wir eine Verringerung der Voc beobachtet, nachdem die Struktur in ein Multijunction-Gerät umgewandelt wurde. Um diese Photospannungsverluste zu kompensieren, ersetzen wir eine Schicht aus reduziertem Graphenoxid (rGO) durch Spiro-OMeTAD als HTL, um die Lochextraktion und den Lochtransport zu verbessern. Herausragend ist, dass die rGO-Folie die VOC- und PCE-Werte des Geräts um bis zu 0,928 bzw. 20,32 % erhöht. Es ist bemerkenswert, dass die wirksame Leistung der rGO-Schicht sowohl als Zwischenschicht als auch als Ladungstransportschicht in PSCs 18, 19, 20, 21, 22, 23 gut nachgewiesen wurde.

In dieser Arbeit verwenden wir ein hybrides optisches und elektrisches Modell zur Berechnung und Bewertung der vorgestellten Strukturen. Wir präsentieren ihre traditionelle Formulierung (dh im Frequenzbereich) und diskutieren dann die Erweiterung auf den Zeitbereich. Zur Lösung der partiellen Differentialgleichungen (PDEs) wird eine Finite-Elemente-Methode (FEM) verwendet.

Abbildung 1A zeigt das schematische Diagramm unseres grundlegenden planaren PSC-Schemas. Von oben nach unten besteht die Struktur aus einer transparenten Indium-Zinn-Oxid-Elektrode (ITO), einer kompakten Titandioxid-Schicht (TiO2), einem Methylammonium-Bleiiodid-Perowskit-Film (CH3NH3PBI3), einem N,N-Di(4-methoxyphenyl) Amino]-9,9′-Spirobifluoren (Spiro-OMeTAD)-Schicht und eine Silber (Ag)-Rückelektrode. Das einfallende Licht gelangt über die ITO-Schicht in die Zelle und wird teilweise vom Perowskitfilm absorbiert. Außerdem erfährt das einfallende Licht aufgrund des hinteren Ag-Reflektors eine Mehrfachreflexion, was zu einer Absorptionsverstärkung führt. Um die Wechselwirkung zwischen elektromagnetischen Wellen und den Schichten sowie die Verteilung des elektrischen Feldes (E) zu quantifizieren, wurde die Helmholtz-Gleichung (wie folgt dargestellt) gelöst:

Dabei ist k0 die Wellenzahl im freien Raum und εr die Dielektrizitätskonstante. Um die obige Gleichung zu lösen, benötigt man natürlich den gesamten komplexen Brechungsindex (\(N=n=ik\)) der Schichten als Funktion der Wellenlänge. Anschließend ermöglicht uns die durch Lösen der obigen Helmholtz-Gleichung erhaltene E-Verteilung die Berechnung der Lichtabsorptions- und Ladungsträgererzeugungsrate (Gopt). Zur Schätzung von Gopt in jeder Schicht der Struktur wird die Transfermatrix-Methode (TMM) angewendet. Die Gopt-Formel lautet wie folgt:

Dabei ist ℏ die reduzierte Planck-Konstante und ε" der Imaginärteil der relativen Permittivität. Wie die Formel offensichtlich zeigt, ist Gopt proportional zum Quadrat der E-Intensität in einer bestimmten Wellenlänge. Die Gesamterzeugungsrate (Gtot) kann sein berechnet durch Integration von Gopt über eine Wellenlängenbandbreite des einfallenden Lichts.

Schaltplan und Energiediagramm sowie Geräteleistung. (a) Die Stapelstruktur des in dieser Arbeit entworfenen Basis-PSC. (b) das Bandausrichtungsdiagramm und das Funktionsprinzip des Basis-PSC. (c) Die Absorptionsspektren des Basis-PSC mit Bestimmung des Beitrags jeder Schicht. (d) die Ladungsträgererzeugungsrate in absorbierenden Schichten als Funktion der Wellenlänge.

Der resultierende Gtot wird für die Eingabe des elektrischen Modells verwendet.

Die folgende bekannte J-V-Beziehung wird zur Beschreibung der elektrischen Eigenschaften der vorliegenden PSCs verwendet:

Dabei stellt Jdark den elektrischen Strom der PSCs ohne Lichtbeleuchtung dar, Jsc ist der Photostrom, e ist die Elektronenladung, n ist ein Idealitätsfaktor, K ist die Boltzmann-Konstante und T ist die Temperatur in Kelvin. Um die Ströme zu berechnen, sollten die folgenden Poisson- und Kontinuitätsgleichungen über das Gerät gelöst werden:

Dabei ist ε0 die Permittivität des freien Raums, ϕ das elektrostatische Potential, ρ die Ladungsdichte und q die Elektronenladung. Außerdem zeigen Jn und Jp die Stromdichten, die von Elektronen bzw. Löchern ausgehen, UN und UP veranschaulichen die Elektronen- bzw. Lochrekombinationsraten und Gn und Gp die Elektronen- bzw. Locherzeugungsraten. Unter der Annahme, dass jedes absorbierte Photon ein Elektron-Loch-Paar erzeugt, gelten Gn und Gp als identisch mit dem aus dem optischen Teil erhaltenen Gtot.

In dieser Studie wird der Einfluss von Korngrenzen und der Ladungsträgerrekombination an den Grenzflächen zwischen Halbleitern vernachlässigt. Darüber hinaus gehen wir davon aus, dass die Fallen-unterstützte Rekombination (SRH) innerhalb von Schüttgütern der schnellste und dominanteste Rekombinationsmechanismus in unseren Geräten ist.

Wie bereits erwähnt, besteht das Referenz-PSC aus ITO-, TiO2-, CH3NH3PBI3-, Spiro-OMeTAD- und Ag-Schichten, wie in Abb. 1a gezeigt. Die ITO-, TiO2-, CH3NH3PBI3-, Spiro-OMeTAD- und Ag-Schichten fungieren jeweils als vordere transparente Elektrode, Elektronentransportschicht (ETL), absorbierende Schicht, Lochtransportschicht (HTL) und Rückelektrode. In diesem Manuskript sind die Dicken der ITO-, TiO2-, CH3NH3PBI3-, Spiro-OMeTAD- und Ag-Schichten auf 50, 90, 200, 100 bzw. 100 nm festgelegt. Abbildung 1b zeigt das Energiebanddiagramm der Komponenten in der Struktur und bestätigt eine günstige Bandausrichtung für den Elektronen- und Lochtransfer über das Gerät. Streng genommen blockiert der beträchtliche Valenzbandversatz zwischen Perowskit (− 5,48 eV) und ETL (− 7,45 eV) effektiv die Lochinjektion, während ihr Leitungsband gut zum Sammeln der angeregten Elektronen im Perowskitfilm ausgerichtet ist. Umgekehrt ermöglicht die Bandausrichtung zwischen CH3NH3PBI3 (−3,93 eV) und Spiro-OMeTAD (−1,95 eV) den Lochtransfer im Valenzband ausreichend, während sie den Elektronentransfer im Leitungsband behindert. Die Eingabeparameter, die Werte der Energiebandlücke (Eg) und der Elektronenaffinität (χ) aller Komponenten werden gemäß der Literatur ausgewählt17,24,25 und ihre Werte werden auf das Vakuumniveau indiziert. Die schwarze Kurve in Abb. 1c zeigt die Gesamtabsorption im Referenz-PSC. Die Brechungsindexdaten von TiO2, CH3NH3PBI3 und Spiro-OMeTAD stammen aus den Referenzen26,27,28. Der blau schattierte Bereich in Abb. 1c zeigt die Absorptionsspektren von PSK in der Struktur. Es ist klar, dass die Perowskitschicht aufgrund ihrer Bandlücke (1,55 eV) Sonnenlicht nur über 300–800 nm absorbieren kann, sodass das gesamte NIR-Licht verschwendet wird. Um die Lichtabsorption über den sichtbaren Bereich hinaus zu steigern, wird eine ultradünne MoTe2-Schicht unter den Perowskitfilm gelegt. Der massive MoTe2-Halbleiter mit einer kleinen indirekten Bandlücke von etwa 1,0 eV29 ist in der Lage, die Lichtabsorption auf Wellenlängen bis zu 1200 nm auszudehnen, wie der rosa schattierte Bereich in Abb. 1c zeigt. Neben einer indirekten Bandlücke weist das Bulk-MoTe2 zwei dominante direkte excitonische Lücken auf, die als A und B bezeichnet werden und etwa 1,2 bzw. 1,5 eV betragen30,31 und die seine Absorptionspeaks spezifizieren, wie in Abb. 1c dargestellt. Anschließend zeigt die schwarze Kurve in Abb. 1d den gesamten Gopt im Gerät. Es bestätigt eine effiziente Lichtabsorption, die zur Trägererzeugung im NIR-Bereich führte. Die blau und rosa schattierten Bereiche in Abb. 1d zeigen den Beitrag der PSK- bzw. MoTe2-Schichten zum gesamten Gopt. Quantitativ tragen die PSK- und MoTe2-Schichten etwa 61 % bzw. 39 % zur Ladungsträgererzeugung bei. Diese Verbesserung der Trägererzeugung durch die MoTe2-Schicht könnte für eine Verbesserung der Zellleistung vielversprechend sein. Darüber hinaus kann die MoTe2-Schicht wie andere TMD-Materialien weitere vorteilhafte Rollen bei der Steigerung der Geräteleistung spielen. Der Nutzen von TMDs in PSCs wurde erweitert, um einen effizienten Trägertransport32 zu ermöglichen, die Stabilität16 zu verlängern usw.33. Daher bestätigen diese Vorteile, gepaart mit den geringen Kosten und dem einfachen Vorbereitungsprozess – mechanisches Peeling und Übertragung in ein Gerät – ihre Wirksamkeit bei der Steigerung der PSK-Effizienz.

In dieser Simulation wurde der Brechungsindex von massivem MoTe2 aus Ref34 ermittelt. Außerdem entspricht die Eingangslichtquelle bei allen Berechnungen dem AM1,5G-Spektrum. Die Wellenlängenbandbreite wird von 300 bis 1200 nm bei einer Auflösung von bis zu 20 nm gewählt. Die periodische Randbedingung (PBC) wird für jede Seite des Isolierbereichs in den Strukturen verwendet und die Seiten der Au-Schicht werden auf einen perfekten elektrischen Leiter (PEC) eingestellt. Die unteren und oberen Kontakte gelten als ideale ohmsche und Schottky-Kontakte mit einer Oberflächenrekombinationsgeschwindigkeit von jeweils 107 cm/s. Darüber hinaus wird ein Sweep-Netz angewendet, um die Felder um die dünne Schicht genauer aufzulösen. Tabelle 1 enthält alle in den Simulationen verwendeten optischen und elektrischen Eingabewerte. Dabei ist εr die Dielektrizitätskonstante, NC und NV die effektive Dichte von Leitungszuständen und Valenzbändern, μn und μp sind Elektronen- und Lochmobilitäten, χ ist die Elektronenaffinität, Eg ist die Bandlückenenergie, NA und ND sind Akzeptor- und Donordichten und τn und τp sind Elektronen- bzw. Lochlebensdauern. Es ist bekannt, dass die MoTe2-Materialien von Natur aus P-dotiert sind35. Darüber hinaus weisen die halbleitenden TMDs im Massenbereich eine Lebensdauer fotogenerierter Ladungsträger von bis zu einigen Nanosekunden auf36,37.

Die Stromdichte-Spannungs-Kennlinien (J-V) unseres Referenz-PSC unter einer Sonnenbedingung sind in Abb. 2a dargestellt. Der PSC zeigt einen PCE von 14,01 %, mit Jsc von 15,20 mA/cm2, Voc von 1,14 V und FF von 0,81. Dank des in der MoTe2-Schicht absorbierten NIR-Lichts erhöht sich Jsc im Multijunction-PSC mit einer optimierten Dicke von MoTe2 erheblich um 26,2 mA/cm2. Allerdings sinkt Voc auf 0,84 V, da die Trennung zwischen Elektronen und Löchern im Quasi-Fermi-Niveau nun durch die MoTe2-Bandlücke eingeschränkt ist. Obwohl die Voc nach dem Einfügen der MoTe2-Schicht zerstört wird, überwiegt insgesamt die Verbesserung von Jsc deutlich gegenüber der Voc-Reduzierung, was zu einem deutlichen Anstieg des PCE von 14,01 % auf 18,52 % führt. Zu diesem PCE-Anstieg trägt auch eine geeignete Bandausrichtung zwischen MoTe2 und der Perowskitschicht und HTL bei, wie in Abb. 2b dargestellt. Tatsächlich kann die gewünschte Bandausrichtung zwischen absorbierenden Schichten den Voc-Verlust in PSCs mit mehreren Übergängen aufgrund der Verbesserung des Ladungstransports und der Reduzierung der Ladungsrekombination wirksam abmildern38. Um einen breiteren Überblick über die Lichtabsorptionsfähigkeit von TMDs zu erhalten, vergleichen wir das Absorptionsspektrum der vorliegenden Struktur mit dem Zeitpunkt, als die MoTe2-Schicht durch drei andere TMDs, WSe2, MoSe2 und MoS2, ersetzt wurde, wie in Abb. 2c dargestellt. Der Brechungsindex und die Bandstrukturparameter von WSe2, MoSe2 und MoS2 sind der Literatur entnommen34,39,40,41. Während alle TMDs bei Lichtbeleuchtung eine starke Licht-Materie-Wechselwirkung zeigen, decken ihre Bandlücken einen breiten Bereich von 1–2 eV42 ab. Dabei können WSe2 und MoSe2 mit einer Bandlücke von etwa 1,3 eV ein breiteres Lichtspektrum absorbieren als MoS2 mit einer Bandlücke von 1,45 eV. Von diesen ist MoTe2 eindeutig besser in der Lage, NIR-Licht zu absorbieren, was es zur besten Wahl für die Kaskadierung mit dem PSK macht. Abbildung 2d, e zeigt die Wechselwirkung zwischen den elektrischen Lichtfeldern und verschiedenen Schichten bei der Wellenlänge von 600 und 1000 nm. Man erkennt, dass die MoTe2-Schicht mit Licht interagiert, wenn die Wellenlänge auf 1000 nm eingestellt ist, wohingegen ihr Beitrag zur Lichtabsorption im sichtbaren Wellenlängenbereich von 600 nm vernachlässigbar ist. Es ist auch wichtig zu wissen, dass der Einsatz von TMDs bei PSCs erfolgreiche Ergebnisse zur Verbesserung der Stabilität gezeigt hat16,43. Andererseits können TMDs in jeder Dicke leicht durch umweltunempfindliche und zerstörungsfreie Ansätze wie Trocken- oder Flüssigphasen-Peeling16 hergestellt und dann durch Trocken- oder Nassmethoden übertragen werden. Somit kann eine Kombination aus PSK-Materialien und TMDs potenziell die PSC-Leistung verbessern, nicht nur den Photovoltaikbetrieb, sondern auch die Stabilität.

Die Single- und Multijunction-PSC-Leistung. (a) Stromdichte-Spannungs-Kurve (J–V) des Einzel-PSC und des Multijunction-PSC einschließlich MoTe2. (b) Das Bandausrichtungsdiagramm des Multijunction-PSC. (c) Die Absorptionsspektren der Struktur für verschiedene TMDs, einschließlich MoTe2, WSe2, MoSe2 und MoS2. (d) und (e) Die normalisierte elektrische Feldverteilung bei den Wellenlängen 600 bzw. 1000 nm.

Um die Spitzenleistung des Multijunction-PSC zu erreichen, wurde eine Analyse der Abhängigkeit der Zellleistung von der MoTe2-Dicke durchgeführt, während andere Eingabeparameter in Tabelle 1 unverändert blieben. Gemäß Abb. 3 ändern sich die Absorptions-, Trägererzeugungs- und Photovoltaikparameter der Zelle, wenn die MoTe2-Dicke von 5 auf 100 nm zunimmt. Abbildung 3a zeigt die Absorptionsspektren von vier verschiedenen Dicken der MoTe2-Schicht im Multijunction-PSC. Wie erwartet ist die Lichtabsorption in der MoTe2-Schicht umso größer, je dicker die MoTe2-Schicht ist. Allerdings wird die Lichtabsorptionsrate mit zunehmender MoTe2-Dicke langsamer, bis sie bei einer bestimmten Dicke die Sättigung erreicht. Auch wenn das MoTe2 bei längeren Wellenlängen um 1100 nm zu viel Licht absorbiert, ist die Ladungsträgererzeugung bei solchen Wellenlängen schlecht, wie in Abb. 3b dargestellt. Dies kann auf Resonanzhohlraumeffekte und Interferenzen zurückgeführt werden, die in den Absorptionsspektren eine Rolle spielen, aber keinen Einfluss auf die Ladungsträgererzeugung haben. Wie in Abb. 3c, d gezeigt, variieren die Photovoltaikparameter der Zelle, PCE, Jsc, Voc und FF mit der MoTe2-Dicke. Mit zunehmender MoTe2-Schichtdicke steigt der Jsc allmählich an, bis er einen Sättigungspunkt erreicht. Umgekehrt nimmt die Voc mit zunehmender MoTe2-Dicke ab. Das Voc erfährt zunächst eine schnelle Abnahme und wird dann mit zunehmender MoTe2-Dicke langsamer. Der abnehmende Voc-Wert kann einer Zunahme der Ladungsträgerrekombination in der dickeren absorbierenden Schicht und dem erhöhten Serienwiderstand zugeschrieben werden44. Wenn die Dicke der absorbierenden Schicht kleiner als die Trägerdiffusionslänge ist, verringert sich die Trägerrekombinationsrate deutlich, was zu einem starken Anstieg von Voc führt. Andererseits kommt es nach einer Distanz, die so groß wie die Trägerdiffusionslänge ist, zu einer Voc-Reduktion, die aus der Zunahme der Trägerrekombination resultiert. Es ist auch erwähnenswert, dass der FF-Parameter eine vernachlässigbare Abhängigkeit von der MoTe2-Dicke aufweist. Folglich erfährt der PCE, wie in Abb. 3d dargestellt, zunächst einen relativ starken Anstieg der Reaktion auf scharfe Voc- und JSC-Änderungen in den dünneren MoTe2-Dicken und erreicht dann ein Maximum (~ 18,52 %) bei der MoTe2-Dicke von 25 nm und fällt anschließend ab, wenn der Jsc-Anstieg gesättigt ist.

Die Abhängigkeit der Multijunction-PSC-Leistung von der MoTe2-Dicke. (a) Die Absorptionsspektren des MoTe2-Films mit unterschiedlichen Dicken. (b) Die Ladungsträgererzeugung innerhalb der unterschiedlichen Dicken der MoTe2-Schicht. (c) Die schwarzen und blauen Kurven stellen die Abhängigkeit von VOC und JSC von der MoTe2-Dicke dar. (d) Die Abhängigkeit von PCE von der MoTe2-Dicke.

Um die zerstörerische Wirkung der parallelen Stapelung von Materialien mit geringer und hoher Bandlücke zu kompensieren, ersetzen wir die Spiro-Schicht durch eine 60-nm-rGO-Schicht, um den Trägertransfer zu verbessern. Graphenoxid (GO) und rGO können PSCs wohl mehrere Vorteile bieten, nämlich die Verbesserung der Stabilität sowie der elektrischen und thermischen Leitfähigkeit45. Daher wurden die Materialien häufig für verschiedene Funktionen in PSCs verwendet, beispielsweise als Trägertransportschichten, Zwischenschichten und transparente leitfähige Oxide. Hier wird die GO-Schicht aufgrund ihrer gut ausgerichteten Bandstruktur mit den Bandkanten der benachbarten Schichten zum Einfügen als HTL ausgewählt. Die elektronischen Energiebandparameter von rGO werden aus Ref46 erhalten. Wie in Abb. 4a dargestellt, verbessert der Nutzen von rGO als HTL im Vergleich zum Multijunction-PSC ohne die rGO-Schicht sowohl FF als auch Voc deutlich auf bis zu 0,89 bzw. 0,928. Folglich ergibt sich ein PCE von bis zu 20,32, etwa 1,77 % größer als beim Multijunction-PSC mit Spiro-HTL. Die deutliche Verbesserung der Photovoltaikleistung in rGO-basierten PSC mit mehreren Übergängen ist auf einen effizienteren Ladungstransport und eine bessere Ausrichtung des Energiebands sowie auf eine Verringerung des erhöhten Serienwiderstands aufgrund der erwarteten Verringerung der Ladungsrekombination an der Grenzfläche zurückzuführen.

Die Multijunction-PSC-Leistung mit und ohne rGO. (a) Stromdichte-Spannungs-Kurve (J-V) der Multijunction-PSC-Leistung mit Sprio und ohne rGO-HTLs. (b) Stromdichte-Spannungs-Kurve (J-V) des Multijunction-PSC mit verschiedenen HTL, einschließlich Spiro, PTAA, rGO und CuS. (c) Bandausrichtung zwischen den Schichten des Multijunction-PSC und den vorgeschlagenen HTLs.

Abbildung 4b vergleicht die Photovoltaikleistung von Multijunction-PSC mit verschiedenen HTLs, einschließlich Spiro-, PTAA-, rGO- und CuS-Materialien. Die Eingabeparameter dieser Materialien sind in Tabelle 2 aufgeführt. Die rGO-Schicht fungiert aufgrund ihrer hohen Lochmobilität47 und einer guten Bandausrichtung mit MoTe2 besser als andere Materialien als HTL. Umgekehrt ist CuS energetisch nicht gut mit MoTe2 ausgerichtet, was zu einer VOC-Reduzierung führt. Das Banddiagramm eines Multijunction-PSC mit verschiedenen HTLs ist in Abb. 4c dargestellt.

Zusammenfassend lässt sich sagen, dass die bedeutenden Erfolge bei Multijunction-PSCs (Tandem-PSCs) die wissenschaftlichen Bemühungen zur Bewältigung bestehender Herausforderungen und zur Verbesserung ihrer aktuellen Leistung intensiviert haben. In dieser Richtung haben wir eine n-i-p-Mehrfachübergangs-Perowskit-Solarzelle aus ITO/TiO2/CH3NH3PbI3/MoTe2/Spiro-OMeTAD/Ag-Schichten entworfen und vorgeschlagen, die zwei Absorber, CH3NH3PbI3 und MoTe2, mit kaskadierten Bandlücken zur Absorption von a enthält breiteres Sonnenspektrum. Die MoTe2-Schicht mit einer Bandlücke um 1 eV ermöglicht es uns, Photonen mit Energien zu sammeln, die kleiner als die Perowskit-Bandlücke sind. Die berechneten Ergebnisse zeigen eine deutliche Steigerung des Wirkungsgrads der Perowskit-Solarzelle aufgrund des Kurzschlussstroms im Vergleich zur Zelle ohne MoTe2. Dennoch hat die Stapelung der Absorber mit unterschiedlichen Bandlücken in scharfem Gegensatz zum Kurzschlussstrom zu einem Abfall der Leerlaufspannung aufgrund der Verschlechterung des Lochtransports im absorbierenden Bereich geführt. Um das unvermeidbare Problem zu lindern, haben wir eine Graphenoxidschicht mit einer Dicke von 1,5 nm eingebracht. Infolgedessen haben wir beobachtet, dass die Leerlaufspannung um bis zu 0,1 eV ansteigt, was zu einer Effizienzverbesserung von 18,52 % auf 20,32 % führt. Die Energiebandstrukturen der MoTe2- und Graphenoxidschichten sind perfekt auf die Bandkanten der benachbarten Schichten abgestimmt, wodurch eine hohe Leistung erzielt werden kann. Es ist auch wichtig zu erwähnen, dass die in dieser Forschung ausgewählten MoTe2- und Graphenoxidschichten experimentell für verschiedene Funktionen genutzt wurden, wie z. B. Stabilitätsverbesserung, Transportschichten usw.

Die während der aktuellen Studie verwendeten und/oder analysierten Datensätze sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

Dong, Q. et al. Elektronen-Loch-Diffusionslängen > 175 μm in lösungsgewachsenen CH3NH3PbI3-Einkristallen. Wissenschaft 347, 967–970 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Chen, Y. et al. Verlängerte Ladungsträgerlebensdauern und Diffusion in Hybridperowskiten, nachgewiesen durch Hall-Effekt- und Photoleitfähigkeitsmessungen. Nat. Komm. 7, 1–9 (2016).

Google Scholar

Liu, M., Johnston, MB & Snaith, HJ Effiziente planare Perowskit-Solarzellen mit Heteroübergang durch Dampfabscheidung. Natur 501, 395–398 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

de Weerd, C. et al. Effiziente Trägervervielfachung in CsPbI3-Perowskit-Nanokristallen. Nat. Komm. 9, 1–9 (2018).

Artikel Google Scholar

Wang, R. et al. Aussichten für Metallhalogenid-Perowskit-basierte Tandemsolarzellen. Nat. Photonics 15, 411–425 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Al-Ashouri, A. et al. Monolithische Perowskit/Silizium-Tandemsolarzelle mit > 29 % Wirkungsgrad durch verbesserte Lochextraktion. Science 370, 1300–1309 (2020).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Hörantner, MT et al. Das Potenzial von Multijunction-Perowskit-Solarzellen. ACS Energy Lett. 2, 2506–2513 (2017).

Artikel Google Scholar

Nassiri Nazif, K. et al. Flexible Übergangsmetalldichalkogenid-Solarzellen mit hoher spezifischer Leistung. Nat. Komm. 12, 1–9 (2021).

Artikel Google Scholar

Velusamy, DB et al. Flexible Übergangsmetalldichalkogenid-Nanoblätter für die bandselektive Photodetektion. Nat. Komm. 6, 1–11 (2015).

Artikel Google Scholar

Li, H., Huang, JK, Shi, Y. & Li, LJ Auf dem Weg zum Wachstum hochmobiler 2D-Übergangsmetalldichalkogenid-Halbleiter. Adv. Mater. Schnittstellen 6, 1900220 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

You, P., Tang, G. & Yan, F. Zweidimensionale Materialien in Perowskit-Solarzellen. Mater. Today Energy 11, 128–158 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Kohnehpoushi, S., Nazari, P., Nejand, BA & Eskandari, M. MoS2: ein zweidimensionales Lochtransportmaterial für hocheffiziente, kostengünstige Perowskit-Solarzellen. Nanotechnologie 29, 205201 (2018).

Artikel PubMed Google Scholar

Farmanbar, M. & Brocks, G. First-principles-Untersuchung von Van-der-Waals-Wechselwirkungen und Gitterfehlanpassungen an MoS 2/Metall-Grenzflächen. Physik. Rev. B 93, 085304 (2016).

Artikel Google Scholar

Siao, M. et al. Zweidimensionaler elektronischer Transport und Oberflächenelektronenakkumulation in MoS2. Nat. Komm. 9, 1–12 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Dasgupta, U., Chatterjee, S. & Pal, AJ Dünnschichtbildung von 2D-MoS2 und seine Anwendung als Lochtransportschicht in planaren Perowskit-Solarzellen. Sol. Energie Mater. Sol. Zellen 172, 353–360 (2017).

Artikel CAS Google Scholar

Liang, M. et al. Verbesserung der Stabilität von Organometallhalogenid-Perowskit-Solarzellen durch Peeling zweidimensionaler Molybdänchalkogenide. npj 2D Mater. Appl. 4, 1–8 (2020).

Artikel Google Scholar

Solhtalab, N., Mohammadi, MH, Eskandari, M. & Fathi, D. Effizienzsteigerung einer Halb-Tandem-CIGS/Perowskit-Solarzelle durch die Entwicklung einer Nanoprismen-Nanostruktur als steuerbare Lichtfalle. Energy Rep. 8, 1298–1308 (2022).

Artikel Google Scholar

Park, M.-A. et al. Bifunktionale Graphenoxid-Lochtransport- und Barriereschichten für transparente bifaziale flexible Perowskit-Solarzellen. ACS-Appl. Energie Mater. 4, 8824–8831 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Zibouche, N., Volonakis, G. & Giustino, F. Graphenoxid/Perowskit-Grenzflächen für die Photovoltaik. J. Phys. Chem. C 122, 16715–16726 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Wu, Z. et al. Effiziente planare Perowskit-Solarzellen mit Heteroübergang, die Graphenoxid als Lochleiter verwenden. Nanoscale 6, 10505–10510 (2014).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Han, GS et al. Perowskit-Solarzellen auf der Basis von reduziertem Graphenoxid/mesoporösem TiO2-Nanokomposit. ACS-Appl. Mater. Schnittstellen. 7, 23521–23526 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Yeo, J.-S. et al. Hocheffiziente und stabile planare Perowskit-Solarzellen mit reduzierten Graphenoxid-Nanoblättern als Elektrodenzwischenschicht. Nano Energy 12, 96–104 (2015).

Artikel CAS Google Scholar

Palma, AL et al. Reduziertes Graphenoxid als effizientes und stabiles Lochtransportmaterial in mesoskopischen Perowskit-Solarzellen. Nano Energy 22, 349–360 (2016).

Artikel CAS Google Scholar

Albargi, H., Umar, A. & Shkir, M. Verbesserte Fotoempfindlichkeit eines Heteroübergangs-basierten Fotodetektors aus Anatas-Titandioxid (TiO2)/stickstoffdotierten Graphen-Quantenpunkten (N-GQDs). Adv. Kompositionen. Hybride Mater. 4, 1354–1366 (2021).

Artikel Google Scholar

Hu, Z. et al. Auswirkungen der Heteroatomsubstitution in Spiro-Bifluoren-Lochtransportmaterialien. Chem. Wissenschaft. 7, 5007–5012 (2016).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Sarkar, S. et al. Hybridisierte Resonanzen im geführten Modus über ein kolloidales plasmonisches selbstorganisiertes Gitter. ACS-Appl. Mater. Schnittstellen. 11, 13752–13760 (2019).

Artikel CAS PubMed PubMed Central Google Scholar

Du, QG, Shen, G. & John, S. Lichteinfang in Perowskit-Solarzellen. AIP Adv. 6, 065002 (2016).

Artikel Google Scholar

Filipič, M. et al. CH 3 NH 3 PbI 3 Perowskit/Silizium-Tandemsolarzellen: Charakterisierungsbasierte optische Simulationen. Opt. Express 23, A263–A278 (2015).

Artikel PubMed Google Scholar

Ruppert, C., Aslan, OB & Heinz, TF Optische Eigenschaften und Bandlücke von ein- und mehrschichtigen MoTe2-Kristallen. Nano Lett. 14, 6231–6236 (2014).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Arora, A. et al. Zeeman-Spektroskopie von Exzitonen und Hybridisierung elektronischer Zustände in wenigen Schichten WSe2, MoSe2 und MoTe2. 2D-Materialien 6, 015010 (2018).

Artikel Google Scholar

Arora, A. et al. Zwischenschicht-Exzitonen in einem Van-der-Waals-Halbleiter. Nat. Komm. 8, 1–6 (2017).

Google Scholar

Ray, R., Sarkar, AS & Pal, SK Verbesserung der Leistung und Feuchtigkeitsstabilität von Perowskit-Solarzellen durch Schnittstellentechnik mit Polymer-2D-MoS2-Nanohybrid. Sol. Energie 193, 95–101 (2019).

Artikel CAS Google Scholar

Cao, J. et al. Verbesserte Leistung planarer Perowskit-Solarzellen durch epitaktisches Van-der-Waals-Wachstum gemischter Perowskitfilme auf WS2-Flocken. Adv. Funktion Mater. 30, 2002358 (2020).

Artikel CAS Google Scholar

Beal, A. & Hughes, H. Kramers-Kronig-Analyse der Reflexionsspektren von 2H-MoS2, 2H-MoSe2 und 2H-MoTe2. J. Phys. C: Festkörperphysik. 12, 881 (1979).

Artikel CAS Google Scholar

Pan, S., Ceballos, F., Bellus, MZ, Zereshki, P. & Zhao, H. Ultraschneller Ladungstransfer zwischen MoTe2- und MoS2-Monoschichten. 2D-Materialien 4, 015033 (2016).

Artikel Google Scholar

Shi, H. et al. Exzitonendynamik in suspendierten Monoschicht- und Mehrschicht-MoS2-2D-Kristallen. ACS Nano 7, 1072–1080 (2013).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wang, H., Zhang, C. & Rana, F. Oberflächenrekombination begrenzte die Lebensdauer photoangeregter Ladungsträger im Übergangsmetalldichalkogenid MoS2 mit wenigen Schichten. Nano Lett. 15, 8204–8210 (2015).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Wu, M.-C. et al. Steigerung der Effizienz von Perowskit-Solarzellen unter Verwendung von mesoskopischem Zink-dotiertem TiO 2 als Elektronenextraktionsschicht durch Bandausrichtung. J. Mater. Chem. A 6, 16920–16931 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Zhang, C. et al. Systematische Untersuchung der elektronischen Struktur und Bandausrichtung von einschichtigen Übergangsmetalldichalkogeniden in Van-der-Waals-Heterostrukturen. 2D-Materialien 4, 015026 (2016).

Artikel Google Scholar

Gu, H. et al. Schichtabhängige dielektrische und optische Eigenschaften von zentimetergroßem 2D-WSe 2: Entwicklung von einer einzelnen Schicht zu wenigen Schichten. Nanoscale 11, 22762–22771 (2019).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Ermolaev, GA et al. Breitbandige optische Eigenschaften von Monoschicht- und Bulk-MoS2. npj 2D Mater. Appl. 4, 1–6 (2020).

Artikel Google Scholar

Ansari, N. & Ghorbani, F. Lichtabsorptionsoptimierung in zweidimensionalen Übergangsmetall-Dichalkogenid-Van-der-Waals-Heterostrukturen. JOSA B 35, 1179–1185 (2018).

Artikel CAS Google Scholar

Karimipour, M., Khazraei, S., Kim, BJ, Boschloo, G. & Johansson, EM Effizienz- und Stabilitätssteigerung von Perowskit-Solarzellen unter Verwendung eines Thiol-Liganden und MoS2 (100)-Nanoblattoberflächenmodifikation. ACS-Appl. Energiematerialien 4, 14080–14092 (2021).

Artikel CAS Google Scholar

Lu, H., Gan, X., Mao, D., Jia, B. & Zhao, J. Flexibel abstimmbare, durch hohe Qualitätsfaktoren induzierte Transparenz in plasmonischen Systemen. Wissenschaft. Rep. 8, 1–9 (2018).

Google Scholar

Milić, JV, Arora, N., Dar, MI, Zakeeruddin, SM & Grätzel, M. Reduziertes Graphenoxid als Stabilisierungsmittel in Perowskit-Solarzellen. Adv. Mater. Schnittstellen 5, 1800416 (2018).

Artikel Google Scholar

Agresti, A. et al. Graphen-Perowskit-Solarzellen haben einen Wirkungsgrad von über 18 %: Eine Stabilitätsstudie. Chemsuschem 9, 2609–2619 (2016).

Artikel CAS PubMed Google Scholar

Bhaumik, A. et al. Reduzierte Graphenoxid-Dünnfilme mit sehr großer Ladungsträgermobilität durch gepulste Laserabscheidung. J. Mater. Wissenschaft. Eng 6, 1–11 (2017).

Google Scholar

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Abteilung für Energiewissenschaften, Sungkyunkwan-Universität (SKKU), Suwon, Republik Korea

Mohammad Gholipoor und Nasrin Solhtalab

Fakultät für Elektrotechnik und Informationstechnik, Tarbiat-Modares-Universität (TMU), Teheran, Iran

Mohammad Hosein Mohammadi

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MG: Hauptbeitrag zur Konzeption, schrieb den Simulationsalgorithmus, Design der Arbeit, Analyse und Interpretation der Daten, schrieb das Hauptmanuskript und bereitete Zahlen vor. NS: wesentlicher Beitrag zur Konzeption, Interpretation der Daten, inhaltliche Überarbeitung, Verfassen einiger Teile des Manuskripts. MHM: Konzeptualisierung, Bereitstellung des Simulationsalgorithmus, Überprüfung.

Korrespondenz mit Mohammad Gholipoor.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Gholipoor, M., Solhtalab, N. & Mohammadi, MH Hochleistungs-Parallel-Tandem-MoTe2/Perowskit-Solarzelle basierend auf reduziertem Graphenoxid als Lochtransportschicht. Sci Rep 12, 20455 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-25015-6

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Eingegangen: 15. September 2022

Angenommen: 23. November 2022

Veröffentlicht: 28. November 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-25015-6

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